Carl von Neff verkehrte in den Salons und höchsten Adelskreisen Russlands — seine detailgetreue und realistische Porträtmalerei war beim Adel sehr geschätzt. Er wurde von den Aufträgen einfach überschüttet.
Neben einer Vielzahl von Porträts und religiöser Bilder erhielt Carl von Neff zahlreiche Aufträge von der orthodoxen Kirche und schuf Ikonen und Bilder russischer Heiliger:
Die Moskauer Christ-Erlöser-Kathedrale wurde 1931 gesprengt — für den geplanten Palast der Sowjets sollte viel Platz geschaffen werden.
Carl von Neff hat die prachtvolle Ikonostase der Kirche entworfen und umgesetzt. Die Entwurfsskizzen sind im im Nachlass von Marianne von Werefkin erhalten. Marianne von Werefkin hat diese Zeichnungen — eine Abendmahldarstellung und die vier Evangelisten — in der Fremde gehütet.
Sie waren ihr ein besonderes Andenken an ihre Mutter, die diese als Geschenke von ihrem Kunstlehrer Carl von Neff erhalten hatte.
